李某驾驶一辆大客车，乘载21人（核载35人），行驶途中察觉制动装置有异常但未处理，行至双岛海湾大桥时时速为50公里（该路段限速40公里），因制动失灵坠入海中，造成13人死亡、8人受伤。李某的主要违法行为是什么？

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